Op sulfaat radicaal gebaseerde elektrochemische geavanceerde oxidatieprocessen voor de afbraak van verontreinigende stoffen van opkomende zorg in afvalwater

De talloze ziekten waarmee de wereld tegenwoordig te kampen heeft, hebben geleid tot een hoge consumptie van geneesmiddelen, met als neveneffect de ongecontroleerde vrijstelling ervan in het leefmilieu, wat gepaard gaat met  hun opname en bioaccumulatie in levende organismen. Sporen van geneesmiddelen en andere opkomende verontreinigende stoffen (CECs) zijn in diverse natuurlijke waterlichamen aangetroffen, en zijn afkomstig van huishoudelijk afvalwater, ziekenhuizen en de farmaceutische industrie. De reden hiervoor is tweeledig: deze verbindingen worden niet volledig door het menselijk lichaam gemetaboliseerd en ook niet volledig afgebroken in conventionele waterzuiveringsinstallaties. Een voorbeeld van deze farmaceutische producten is carbamazepine (CBZ), een veelgebruikt anti-epilepticum dat wordt gebruikt bij de behandeling van epilepsie en zenuwpijn, met een robuuste chemische structuur en een vermogen tot bioaccumulatie dat hormoonontregelende en neurotoxische effecten kan hebben. Recente studies hebben aangetoond dat CBZ het meest voorkomende actieve farmaceutische bestanddeel (API) is in rivierbekkens wereldwijd. Daarom heeft de aanwezigheid van farmaceutische stoffen in het milieu de afgelopen decennia aanzienlijke wetenschappelijke aandacht gekregen, gericht op de ontwikkeling van nieuwe afvalwaterbehandelingen om de volledige verwijdering ervan te bekomen. In dit kader zijn elektrochemische geavanceerde oxidatieprocessen (eAOPs) naar voren gekomen als een veelbelovende techniek, niet alleen vanwege hun doeltreffendheid bij de afbraak van moeilijk afbreekbare verontreinigende stoffen, maar ook vanwege hun concurrentievoordeel op het gebied van technische haalbaarheid en duurzame werking.

Elektrochemische afvalwaterbehandeling is gebaseerd op mechanismen  voor elektronenoverdracht om oxidatiereacties te stimuleren, die uiteindelijk gevaarlijke verontreinigende stoffen kunnen omzetten in eenvoudige en relatief onschadelijke moleculen. Oxidatiereacties in een elektrochemische cel kunnen direct of indirect zijn, afhankelijk van of ze plaatsvinden aan het anodeoppervlak of via tussenliggende reactieve oxidatieve deeltjes, zoals respectievelijk hydroxylradicalen (•OH) en sulfaatradicalen (SO4•-). Met name sulfaatradicaal gebaseerde elektrochemische geavanceerde oxidatieprocessen (SR-eAOPs) hebben steeds meer aandacht gekregen omdat deze radicalen bij een bredere pH kunnen werken, een langere levensduur hebben, een hoge selectiviteit ten opzichte van toxische substituenten bezitten, en afkomstig kunnen zijn van sulfaationen die alom aanwezig zijn in afvalwater. Deze productieroute zonder toevoeging van externe chemische precursoren wordt algemeen aangeduid als “in-situ SR-eAOPs” en kan worden bereikt bij gebruik van een specifiek type anodemateriaal: boorgedopeerde diamant (BDD) elektroden.

Naast de behoefte aan effectievere afvalwaterbehandeling is het essentieel om andere aspecten van conventionele afvalwaterzuiveringsinstallaties te verbeteren om te evolueren naar een duurzamere industrieële zuivering, zoals het verminderen van het verbruik van elektriciteit en externe chemicaliën en het vermijden van de vorming van secundaire afvalstromen en toxische bijproducten. Bijgevolg was dit doctoraatsonderzoek gericht op het evalueren van de mogelijkheden voor de implementatie van in-situ SR-eAOPs met BDD-elektroden, waarbij de succesvolle afbraak van verschillende farmaceutische producten (in het bijzonder CBZ) hand in hand gaat met een chemievrije, energie-efficiënte en duurzame werking. Bijgevolg omvatte dit werk het ontwerp en de werking van een SR-eAOP-reactor op laboratoriumschaal, de identificatie van de optimale werkingsvoorwaarden bij meerdere reactorconfiguraties en afvalwatersamenstellingen, de procesmodellering van een proefopstelling samen met de kwantificering van de bijbehorende milieueffecten via de levenscyclusanalysemethode (LCA), de evaluatie van de toxiciteitseffecten van de behandeling via fytotoxiciteitstests, en een analyse van de economische aspecten als onderdeel van een valorisatieplan voor kennisoverdracht. Daarnaast werd een gecombineerde experimentele en modelmatige aanpak ontwikkeld om de verspreiding van radicale en niet-radicale afbraakmechanismen in eAOPs te ontrafelen, zodat een dieper inzicht in de onderliggende chemie verdere procesoptimalisering in toekomstige toepassingen kan vergemakkelijken. Het resultaat is een interdisciplinaire kijk op in-situ SR-eAOPs, waardoor de sterktes, beperkingen en verbetermogelijkheden van deze nieuwe afvalwaterbehandeling kunnen worden beoordeeld.