Ab initio methodologie voor de berekening van moleculaire spectroscopische eigenschappen

Spectroscopische technieken bieden de meest nauwkeurige en volledige informatie over de fysische eigenschappen van moleculen. Het doel van dit project is een ab initio-methodologie voor te stellen voor de berekening en analyse van spectroscopische eigenschappen van willekeurige moleculen. Het eerste deel van het project is gewijd aan elektronenvibratiespectroscopieën, waaronder (1) optische absorptie en emissie, (2) foto-elektronspectroscopie, PES en XPES, (3) Raman-spectroscopie en (4) magnetische circulaire dichroismespectroscopie, MCD en XMCD. De spectra worden gesimuleerd door ab initio-berekeningen van elektronische toestanden en vibrationele eigenmodes en elektronen-vibrationele koppelingsconstanten te combineren. Het tweede deel is gewijd aan magnetische resonantiespectroscopie inclusief (1) elektronen paramagnetische resonantie, (2) nucleaire magnetische resonantie en nucleaire quadrupoolresonantie, (3) Mössbauer spectroscopie en (4) inelastische neutronenverstrooiing. In tegenstelling tot talloze berekeningen van deze spectroscopische eigenschappen op basis van DFT-benaderingen, worden ze in het huidige project berekend door expliciet gecorreleerde ab initio-methoden, inclusief spin-orbitkoppelingen op een niet-perturbatieve manier, die de nauwkeurigheid van hun voorspellingen kwalitatief zal verhogen. Het project ontstaat als reactie op de stijgende vraag naar gedetailleerde analyse van complexe spectroscopische gegevens in moderne moleculaire materialen.