Onderzoek naar de lokale structuur van topologische kristallijne isolatoren met behulp van kanalisatie technieken

De wetenschappelijke gemeenschap is al decennialang in de ban van ferromagnetische halfgeleiders om zowel de ladingdragers hun lading, zoals in het geval van een halfgeleider, als hun spin, zoals bij een ferromagneet, te kunnen benutten in een enkel materiaal. Verdunde magnetische halfgeleiders (DMS) behoren tot de best bestudeerde soorten ferromagnetische halfgeleiders en lagen aan de basis van verschillende concepten voor spintronics-apparaten waar de interacties tussen spin, elektrische stroom en licht verkend worden. Mn-gedoteerd GaAs, de voorbeeld DMS, wordt omwille van zijn ladingdrager-gemedieerd ferromagnetisme beschouwd als de beste kandidaat voor technologische toepassingen. Desalniettemin, ondanks significante vooruitgang, blijft zijn ferromagnetische Curie temperatuur beduidend lager dan kamertemperatuur. Anderzijds zijn de multiferroïsche Rashba halfgeleiders (MUFERS) recent toegetreden tot de klasse van ferromagnetische halfgeleiders. Dankzij het gelijktijdig aanwezig zijn van de Rashba en Zeeman effecten kunnen hun spin-stromen heel precies gecontroleerd worden door het introduceren van elektrische velden, wat leidt tot extra mogelijkheden om deze materialen af te stemmen. Om deze eigenschappen in MUFERS af te stemmen moet men de wisselwerking tussen de Ferroëlektrische en de magnetisatie begrijpen. Deze wisselwerking is intrinsiek gerelateerd aan de romboëdrische vervorming van het kristalrooster. De oorsprong van deze vervorming en hoe ze de Ferroëlektriciteit, het ferromagnetisme en hun wisselwerking beïnvloed is nog steeds een onderwerp van discussie. Deze thesis focust op de lokale structuur van Mn dotatieatomen in deze twee soorten ferromagnetische halfgeleiders door hun positie in het kristalrooster en thermische stabiliteit te onderzoeken en zo inzichten te verwerven in de mechanismen achter de ferromagnetische en -elektrische eigenschappen.

Het in (Ga,Mn)As, de DMS met de hoogste gerapporteerde Curie temperatuur (Tc = 185 K), realiseren van een hogere Tc zou mogelijk gemaakt kunnen worden door de uit-diffusie van interstitiële Mn onzuiverheden en de segregatie van substitutionele Mn atomen, geïnduceerd dor thermisch gloeien, beter te begrijpen. Om te weten in welke mate thermisch gloeien gebruikt kan worden om de ferromagnetische eigenschappen van (Ga,Mn)As en gerelateerde verbindingen te verbeteren hebben we de positie in het kristalrooster en de thermische stabiliteit van Mn in in GaP en GaSb halfgeleiders, ferromagnetisch (Ga,Mn)As, (Ga,Mn)Sb en quaternaire (Ga,Mn)(As,X) lagen, met X=P of X=Sb,  bestudeerd. De tetraedrische interstitiële positie met anionische naaste buren was de geprefereerde minderheidspositie bezet door de Mn dotatieatomen in groep III-Mn-V verbindingen, gevold door de Ga-substitutionele meerderheidspositie. Bovendien is er gevonden dat stabiliteit van interstitiële Mn niet alleen afneemt met Mn concentratie maar ook met afnemende atomaire pakking van het gastheer materiaal (van GaP tot GaAs tot GaSb). Deze afname beïnvloedt direct de thermische stabiliteit van substitutioneel Mn en dit resulteert in een smalle regio van gloeitemperaturen waar interstitieel Mn verwijdert kan worden om zo de Tc te verhogen. Deze regio van gloeitemperaturen is bij lage temperaturen gelimiteerd door de segregatie van substitutioneel Mn, bestudeerd door (Ga,Mn)As filmen te gloeien bij T=300°C. Hierdoor werden ongeordende paramagnetische en Mn-rijke nanoclusters gevormd. Deze resultaten tonen aan hoe delicaat de balans is tussen de structuur en het magnetisme van III-Mn_V halfgeleiders en zouden kunnen inspireren tot het ontwikkelen van nieuwe strategieën om een hogere effectieve substitutionele dotering en dus een hogere Curie temperatuur te bereiken.

In (Ge,Mn)Te, De standaard MUFERS ferromagnetisme combineren met robuste ferroëlektrische en giant Rashba effecten, zijn de ferroëlektriciteit en zijn koppeling het ferromagnetisme intrinsiek gerelateerd aan de romboëdrische vervorming. Aan deze vervorming kan een verschuiving tussen de kationische en anionische sub-kristalroosters, waardoor de inversiesymmetrie van de kristalstructuur gebroken wordt, geassocieerd worden. In deze thesis werd de locale structuur van het Mn sub-rooster met Mn concentraties tot 21 % onderzocht en werd er een kleinere verschuiving van het Mn sub-rooster dan van het gastheer Ge sub-rooster waargenomen. Dit is in overeenstemming met een meer centrale en ladingsneutrale positie van Mn atomen in het rooster, waardoor de romboëdrische vervorming en het ferroëlektrische moment bij hogere Mn concentraties afnemen in (Ge,Mn)Te. Een preferentiële oriëntatie van de Mn sub-rooster verschuivingen was waargenomen in de richting uit het oppervlak. Dit impliceert een mogelijke spontane ferroëlektrische polarisatie. Dit nieuwe inzicht over de aard van sub-rooster verschuivingenhelpt zijn rol begrijpen in het multiferroïsche fase-diagram, wat op zijn beurt relevant is in de ontwikkeling van toekomstige spintronics-applicaties met (Ge,Mn)Te of andere materialen die gelijkaardig MUFERS gedrag vertonen.