< Terug naar vorige pagina

Project

Reologisch en microstructureel onderzoek van capillaire suspensies onder afschuiving

De toevoeging van kleine hoeveelheden van een niet-mengbare secundaire vloeistof aan een suspensie kan leiden tot de vorming van bruggen tussen deeltjes en de vorming van een netwerk. Dit wordt veroorzaakt door de capillaire aantrekkingskracht veroorzaakt door vloeibare bruggen tussen de deeltjes. Dergelijke suspensies worden ``capillaire suspensies'' genoemd. Het fenomeen van capillaire bruggen kan worden gebruikt voor het stabiliseren van suspensies en het nauwkeurig aansturen van diens reologische eigenschappen. Capillaire suspensies kunnen worden gemaakt ongeacht de voorkeur van de secundaire vloeistof om de deeltjes al dan niet te bevochtigen. Een pendulaire toestand wordt gecreëerd wanneer de secundaire vloeistof preferentieel de deeltjes bevochtigt en een capillaire toestand wordt bekomen wanneer de bulk-vloeistof preferentieel wordt bevochtigd. De voorbije jaren is de kennis over het gedrag en de microstructuur van statische capillaire suspensies toegenomen. Het dynamisch gedrag van capillaire suspensies wordt echter steeds nog niet goed begrepen, ondanks het significante belang van deze kennis voor de verwerking ervan. De doelstelling van dit proefschrift is dan ook om het reologisch gedrag en de daarmee gecorreleerde microstructuur van capillaire suspensies onder afschuiving te onderzoeken.

 

Capillaire suspensies met een lage concentratie aan deeltjes (φsolid=0.25), twee verschillende bevochtigingseigenschappen, en verscheidene hoeveelheden van toegevoegde secundaire vloeistof werden bestudeerd. De onderzochte stalen hebben twee verschillende bevochtigingscondities, gekarakteriseerd door de ternaire contacthoek θ, dewelke de capillaire suspensies in de pendulaire en capillaire toestand vertegenwoordigt. Twee vragen staan centraal in de doelstelling van dit proefschrift. Ten eerste, hoe verandert de microstructuur van capillaire suspensies onder afschuiving? Ten tweede,  hoe beïnvloeden de deeltjes-deeltjes interacties op lage schaal de reologische respons in het asymptotisch niet-lineair gebied?

 

Om de opbouw van het netwerk systematisch te onderzoeken werd een meting met afnemende afschuifsnelheden in discrete stappen uitgevoerd. De overeenstemmende viscositeit en verschillen in normaalspanning werden gerapporteerd. In de pendulaire toestand ondergaat het systeem een verandering van een positief verschil in normaalspanningen bij hoge afschuifsnelheden naar een negatieve normaalspanning bij lage afschuifsnelheden. Dit fenomeen vindt plaats vanwege de beweging van netwerken van deeltjes, waarbij de hydrodynamische kracht domineert en de vlokken opbreken bij hoge afschuifsnelheden wat resulteert in `shear thinning'-gedrag. De overblijvende dimeren en trimeren tuimelen in het vlak van de stromingsgradiënt (Jeffrey orbits) en ondergaan wrijving wanneer ze in aanraking komen vanwege de capillaire kracht. Het netwerk hervormt zich en de grootte van de vlokken neemt toe wanneer de afschuifsnelheden afnemen. De lange, asymmetrische vlokken roteren om zich te heroriënteren in de vorticiteitsrichting, wat leidt tot negatieve verschillen in de normaalspanning. Gelijkaardige experimenten werden ook uitgevoerd voor de capillaire toestand. Dit systeem vertoonde gelijkaardig `shear thinning'-gedrag, maar enkel een negatief verschil in de normaalspanning. Zoals bevestigd met confocale microscopie worden er meer netwerken gevormd vanwege het opbreken van druppels bij hoge afschuifsnelheden in de capillaire toestand.

 

De asymptotische afwijking van het lineair visco-elastisch gedrag van capillaire suspensies werd bestudeerd gebruik makende van oscillatorische afschuifreologie. Een machtsfunctie met een niet-geheel getal als exponent werd waargenomen als functie van de aangelegde vervorming, in tegenstelling tot de verwachte kubische schaling die in de literatuur voor de meeste materialen werd vermeld. Preliminaire experimenten op een staal in de capillaire toestand vormen het eerste sluitende bewijs dat dergelijke niet-kubische schalingen geen experimentele fout zijn. Door het vergelijken van de resultaten van dit systeem met andere waarnemingen met een atypische schaling, formuleerde ik de hypothese dat botsingen tussen deeltjes, voornamelijk in niet-colloïdaal kinetisch gevangen systemen, de oorzaak zijn van de niet-geheel-getal schaling. Deze hypothese werd getest met andere stalen waarin niet-geheel getal schaling kan worden teruggebracht tot Hertzian-achtige deeltjes-deeltjes contacten in de netwerken van capillaire suspensies.

 

Bovendien wordt de bijdrage van concave (lage contacthoek) en convexe menisci (hoge contacthoek), alsook de concentratie van de secundaire vloeistof, besproken. Alhoewel de experimenten in dit proefschrift specifiek zijn uitgevoerd met capillaire suspensies, bestaat de mogelijkheid dat de bekomen resultaten toepasbaar zijn op andere materiaal systemen die sterke aantrekkingskrachten vertonen.

Datum:8 nov 2016 →  4 jul 2019
Trefwoorden:Rheology
Disciplines:Process engineering, Polymere materialen, Fysica van gecondenseerde materie en nanofysica, Katalytische reactietechnieken, Chemisch productontwerp en formulering, Algemene chemische en biochemische ingenieurswetenschappen, Scheidings- en membraantechnologie, Transportfenomenen, Andere (bio)chemische ingenieurswetenschappen
Project type:PhD project