Triplet aangeslagen toestanden in organische halfgeleiders — de rol van moleculaire motieven, spinorbitaalkoppeling en vibrationele effecten (R-13048)

Een groot aantal processen die plaatsvinden in de aangeslagen toestand van organische halfgeleiders verlopen via de triplet-toestand. In dit project worden intersysteemkruising (ISC), triplet-triplet annihilatie (TTA) en fosforescentie bij kamertemperatuur (RTP) onderzocht voor verschillende groepen van geconjugeerde donor-acceptor type chromoforen. Om een aangeslagen triplet-toestand te vormen via ISC is spin-orbitaalkoppeling (SOC) nodig om de verandering in spin (van singlet naar triplet) te koppelen aan een verandering in het orbitaal-hoekmoment. ISC kan verbeterd worden door gebruik te maken van zware atomen zoals zeldzame aardmetalen of zelfs halogenen zoals broom en jood. In de voorziene toepassingen - organische licht-emitterende diodes (OLEDs) en fotodynamische therapie (PDT) - is er echter een sterke vraag naar moleculen die geen zware atomen bevatten aangezien de sterke SOC gepaard gaat met een hoog radiatief verval van de triplettoestand (d.w.z. RTP) en de zware atomen ook vaak leiden tot ongewenste donkere cytotoxiciteit. Het is al eerder aangetoond dat bepaalde moleculaire motieven of zelfs moleculaire vibraties kunnen leiden tot verhoogde SOC-waarden in organische moleculen, maar de onderliggende fundamentele mechanismen blijven onduidelijk. Dit project beoogt een beter begrip van deze effecten en de opbouw van structuur-eigenschapsrelaties door een combinatie van materiaalsynthese, quantum-chemische berekeningen en (tijdsgeresolveerde) spectroscopie.

Trefwoorden:intersysteem kruising, organische halfgeleidende materialen, spin-baankoppeling

Disciplines:Spectroscopische methoden, Structurele analyse, Organische chemische synthese, Kwantumchemie